La Biblioteca Jorge León Arguedas (1935 - 2013), la más extensa de las cuatro bibliotecas, iniciada por Jorge León Arguedas cuando era aún un joven estudiante hacia 1935 y ha continuado creciendo hasta el presente. Su primer interés durante una etapa en que fue maestro y luego personero del Museo Nacional, se concentró en libros y folletos de historia y geografía de Costa Rica, contando con una amplia colección entre aproximadamente 1830 y 1950. A partir de 1942 su interés se dirige a la botánica que se convierte en el elemento principal de la biblioteca, cubriendo temas de sistemática, fisiología, descripción de la flora, etno-botánica con énfasis en América Latina, agricultura de café y cacao, y en el último tercio del siglo en la conservación de recursos genéticos. Además de la geografía e historia que fueron su vieja pasión, se interesó en la arqueología de los pueblos indígenas de América. El Doctor León (Ph.D 1953, Washington University) laboró durante 30 años en organismos internacionales (IICA, FAO, CATIE), tiempo durante el cual visitó países de todos los continentes, contribuyendo a organizar el sistema mundial de conservación de recursos fito-genéticos. En las últimas décadas fue colaborador del INBIO y de las Universidades de Costa Rica y Nacional. publicó varios libros en temas de geografía y especialmente de botánica, así como decenas de artículos científicos. Durante su estadía en Italia cultivó ampliamente la cultura y adquirió libros sobre arte y arquitectura europea. La colección incluye unos 5.000 libros en las diversas temáticas. Sin embargo, son los folletos, separatas y artículos sobre botánica y recursos genéticos, los que forman el grueso de la colección (no todos catalogados). Especialmente interesantes, son los libros y folletos sobre historia de Costa Rica, así como muchos libros raros, incluyendo algunos del siglo XVIII  y XIX. Una colección de mapas de Costa Rica sustentan el interés por la geografía, así como unas 300 fotografías de Costa Rica en la década de 1940. Una amplia correspondencia que incluye cartas recibidas de botánicos y otros científicos, así como de reconocimientos por su amplia labor en el desarrollo de la botánica y la geografía. Otros temas son: estadísticas sobre meteorología y una extensa colección de documentos de estadística de Costa Rica, así como dibujos de plantas y otros, muchos de su autoría  y correspondencia que completan la biblioteca. El número total de ítems se estima en unos 12.000.

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Historia y Geografía